大面積高質(zhì)量單晶的生長(zhǎng)一直是現(xiàn)代電子技術(shù)得以高速發(fā)展的基石。為了突破硅基電子學(xué)摩爾定律的限制，當(dāng)前電子學(xué)研究的熱點(diǎn)和重點(diǎn)，即類石墨烯二維半導(dǎo)體如過(guò)渡金屬硫族化合物（TMDs）等，目前面臨著如何精確控制原子層級(jí)的二維晶體的外延逐層生長(zhǎng)這個(gè)難題。單層高質(zhì)量TMDs的生長(zhǎng)和光電應(yīng)用經(jīng)常見(jiàn)諸主流期刊，但雙層乃至多層高質(zhì)量單晶TMDs的生長(zhǎng)仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。目前用于基礎(chǔ)研究和光電應(yīng)用的雙層及多層TMDs多來(lái)自于機(jī)械剝離法以及后處理方法（如激光刻蝕、等離子體刻蝕和熱退火等），普遍存在產(chǎn)率低、層數(shù)和尺寸可控性差等問(wèn)題。雖有少數(shù)工作采用化學(xué)氣相沉積（CVD）法制備出雙層及多層TMDs，但仍存在晶體質(zhì)量差、尺寸和層數(shù)不可控等問(wèn)題。根據(jù)生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)理論，雙層單晶的生長(zhǎng)至少需要兩個(gè)不同溫度的生長(zhǎng)階段來(lái)促使單層的垂直高階堆垛，但是在傳統(tǒng)CVD升溫階段過(guò)程中，對(duì)前驅(qū)反應(yīng)氣體的控制不良通常會(huì)導(dǎo)致形成不可控和不需要的成核中心，進(jìn)而顯著降低所制備晶體的質(zhì)量和可控性。

為了解決該問(wèn)題，江南大學(xué)電子工程系教授、全國(guó)納米技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)化技術(shù)委員會(huì)低維納米結(jié)構(gòu)與性能工作組SAC/TC279/WG9委員肖少慶課題組（低維半導(dǎo)體材料與器件實(shí)驗(yàn)室）提出了一種具有普適性的氫氣輔助反向氣流化學(xué)氣相外延法，實(shí)現(xiàn)了多種TMDs及其合金高質(zhì)量雙層單晶的大范圍可控生長(zhǎng)。相關(guān)成果以“Transition metal dichalcogenides bilayer single crystals by reverse-flow chemical vapor epitaxy”為題于2019年2月5日在線發(fā)表在《自然?通訊》上（Nat. Comm. 2019, 10, 598）。該方法通過(guò)在升溫階段引入氫氣反向氣流并控制生長(zhǎng)溫度梯度，不僅有利于減少外延生長(zhǎng)時(shí)不需要、不可控的成核中心，而且有利于源自第一單層成核中心的第二單層的均質(zhì)外延。這種方法的效率遠(yuǎn)超機(jī)械剝離法和傳統(tǒng)的CVD方法，并在三層及多層單晶的逐層可控制備方面展現(xiàn)出巨大的潛力。另外，通過(guò)控制第二層的生長(zhǎng)溫度可以得到不同堆垛的雙層TMDs單晶如AA堆垛和AB堆垛的二硫化鉬（MoS2），實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)AA堆垛的雙層MoS2具有比單層更高的場(chǎng)效應(yīng)管遷移率；通過(guò)采用多種源粉首次合成了MoWSSe四元合金雙層單晶，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明其場(chǎng)效應(yīng)晶體管表現(xiàn)出明顯的雙極性特征。

基于氫氣輔助反向氣流化學(xué)氣相外延法的TMDs雙層可控制備及其光電性能展示

這項(xiàng)研究為TMDs的大范圍逐層可控制備提供了一種可靠和通用的思路，為研究層與層之間的范德華力相互作用提供了良好的平臺(tái)，為實(shí)現(xiàn)過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔锉∧ぜ捌洚愘|(zhì)結(jié)的按需可控制備打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)，極大地提升了TMDs等二維半導(dǎo)體在實(shí)際電子和光電器件的應(yīng)用潛力。

該研究得到了江南大學(xué)自主科研計(jì)劃-重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金和江蘇省自然科學(xué)基金的資助。2014級(jí)博士生張秀梅為第一作者，課題組的南海燕老師為共同第一作者，課題組負(fù)責(zé)人肖少慶校聘教授和團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人顧曉峰教授為共同通訊作者，電學(xué)測(cè)試和理論計(jì)算方面分別得到了東南大學(xué)倪振華教授課題組和澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)Kostya Ostrikov教授等的支持。

課題組論文全文鏈接：Transition metal dichalcogenides bilayer single crystals by reverse-flow chemical vapor epitaxy。

作者：肖少慶課題組