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中科院物理所|氧離子輸運(yùn)動力學(xué)的原位電鏡研究取得進(jìn)展

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放大字體  縮小字體    發(fā)布日期:2020-03-03  來源:儀器信息網(wǎng)  作者:Mr liao  瀏覽次數(shù):979
核心提示:近日,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實驗室研究員白雪冬課題組利用像差矯正透射電子顯微鏡實時原子成像技術(shù)和分子動力學(xué)模擬方法,揭示了CeO在激活條件下氧原子各向異性擴(kuò)散的原子機(jī)制。該工作以Visualizing Anisotropic Oxygen Diffusion in Ceria under Activated Conditions為題發(fā)表在《物理評論快報》(Physical Review Letters)上。該研究利用像差校正電鏡對CeO2納米顆粒進(jìn)行表征,實現(xiàn)了C

近日,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點(diǎn)實驗室研究員白雪冬課題組利用像差矯正透射電子顯微鏡實時原子成像技術(shù)和分子動力學(xué)模擬方法,揭示了CeO在激活條件下氧原子各向異性擴(kuò)散的原子機(jī)制。該工作以Visualizing Anisotropic Oxygen Diffusion in Ceria under Activated Conditions 為題發(fā)表在《物理評論快報》(Physical Review Letters)上。

該研究利用像差校正電鏡對CeO2納米顆粒進(jìn)行表征,實現(xiàn)了Ce原子和O原子直接原子分辨成像,同時發(fā)現(xiàn)透射電鏡高能電子束傳遞給氧化鈰中氧原子足夠多的能量導(dǎo)致氧原子析出并伴隨氧化鈰產(chǎn)生螢石相CeO2和鐵錳礦相Ce2O3的相轉(zhuǎn)變(圖1)。

圖1:CeO2結(jié)構(gòu)演變的原子分辨TEM成像。.png

圖1:CeO2結(jié)構(gòu)演變的原子分辨TEM成像

利用電子束進(jìn)行動態(tài)觀察表征,同時作為誘導(dǎo)氧離子遷移的手段,捕獲了反應(yīng)中的氧原子和它的實時擴(kuò)散路徑(圖2)。

圖2:O原子擴(kuò)散與Ce原子重排過程的原位TEM成像以及分子動力學(xué)模擬.png

圖2:O原子擴(kuò)散與Ce原子重排過程的原位TEM成像以及分子動力學(xué)模擬

原位實時觀察到氧化鈰中氧原子擴(kuò)散的優(yōu)先路徑,通過實驗觀測和分子動力學(xué)模擬,發(fā)現(xiàn)了螢石結(jié)構(gòu)氧化鈰中氧原子以 001 方向作為優(yōu)先傳輸通道。結(jié)合第一性原理計算,揭示了其物理原因在于氧原子擴(kuò)散過程中伴隨的電子重新分布使局域庫侖作用力發(fā)生改變,導(dǎo)致晶格擾動,氧原子擴(kuò)散路徑選擇擾動能量最低的方向(圖3)。

圖3:CeO2表面活性的原位TEM表征及氧原子輸運(yùn)動力學(xué)的分子動力學(xué)模擬.jpg

圖3:CeO2表面活性的原位TEM表征及氧原子輸運(yùn)動力學(xué)的分子動力學(xué)模擬

這種氧原子擴(kuò)散過程中伴隨的配位價態(tài)的變化也得到了原位電子能量損失譜分析結(jié)果的佐證(圖4)。

圖4:電子能量損失譜揭示中間化學(xué)鍵狀態(tài)的變化.png

圖4:電子能量損失譜揭示中間化學(xué)鍵狀態(tài)的變化

本研究揭示的螢石結(jié)構(gòu)二氧化鈰中氧原子各向異性傳輸機(jī)制對于其各向異性相關(guān)的性質(zhì)和功能調(diào)控具有指導(dǎo)作用。

上述工作得到中科院、科技部、國家自然科學(xué)基金委、北京自然科學(xué)基金委和中科院青促會的資助。表面室SF1組研究生朱亮和納米室N04組研究生金鑫是該文章的共同第一作者。

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