膠體半導(dǎo)體納米微晶,如CdSe納米點(diǎn)、CdS納米棒因其光致發(fā)光和光致發(fā)光效率很高且發(fā)射波長的粒徑可調(diào)等優(yōu)良光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)而在光電器件等方面有重要應(yīng)用。目前這些應(yīng)用已經(jīng)拓展到了激光二極管、激光器、顯示屏以及生物標(biāo)記等領(lǐng)域。將納米點(diǎn)和納米棒進(jìn)行組裝可以得到納米點(diǎn)棒異質(zhì)結(jié),不同類型的材料組合可以得到不同類型的異質(zhì)結(jié),而通過調(diào)控納米棒和納米點(diǎn)的尺寸比例又可以進(jìn)一步對(duì)其發(fā)光性能進(jìn)行調(diào)控,這無疑增加了納米微晶的調(diào)控維度并大大豐富了光電學(xué)性質(zhì)。
近年對(duì)納米點(diǎn)棒異質(zhì)結(jié)的光發(fā)射研究層出不窮,尤其是其帶邊發(fā)射不僅取決于其本征的能帶結(jié)構(gòu),還會(huì)受到聲子的調(diào)控。在聲子輔助下,原本躍遷禁戒的暗態(tài)可能轉(zhuǎn)變?yōu)檐S遷允許的亮態(tài),形成新的發(fā)射峰,從而發(fā)現(xiàn)了諸多帶邊發(fā)射的新奇現(xiàn)象。納米微晶的聲子主要有光學(xué)聲子和聲學(xué)聲子。光學(xué)聲子主要是由納米微晶原子間的相互作用決定的,而聲學(xué)聲子則嚴(yán)重依賴于納米微晶的形狀和尺寸。由于聲學(xué)聲子的頻率低且強(qiáng)度弱,學(xué)界對(duì)納米微晶及其異質(zhì)結(jié)的研究還非常少。
拉曼光譜是表征聲子振動(dòng)光譜的重要技術(shù)手段。近年來,中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所半導(dǎo)體超晶格國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室譚平恒研究組與意大利技術(shù)所教授Roman Krahne在中科院王寬誠率先人才計(jì)劃盧嘉錫國際創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)的支持下,利用該研究組自己發(fā)展的超低波數(shù)拉曼技術(shù)在非共振條件下對(duì)CdSe/CdS納米點(diǎn)棒異質(zhì)結(jié)的超低頻量子受限的聲學(xué)聲子進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。他們發(fā)現(xiàn)該納米點(diǎn)棒異質(zhì)結(jié)的聲學(xué)聲子主要包含了伸縮模(2 cm-1~10 cm-1)和徑向呼吸模(10 cm-1~20 cm-1),這與納米棒的聲學(xué)模式類似,但是異質(zhì)結(jié)的徑向呼吸模較相應(yīng)尺寸納米棒出現(xiàn)了明顯的紅移(2-3 cm-1),且紅移量隨著異質(zhì)結(jié)中納米點(diǎn)尺寸的增加而增加。有限元模擬結(jié)果表明,該紅移主要是由納米點(diǎn)導(dǎo)致的呼吸模局域化所引起的。伸縮模的非局域性使得這種紅移效應(yīng)明顯減弱。進(jìn)一步研究表明,納米點(diǎn)引入的平均聲速度減小是導(dǎo)致異質(zhì)結(jié)量子點(diǎn)徑向呼吸模紅移的直接原因。在改良的Lamb理論中,引入有效聲速度,可以得到聲速度改變的有效體積基本與納米點(diǎn)尺寸相同,更進(jìn)一步驗(yàn)證了異質(zhì)結(jié)中呼吸模振動(dòng)的局域性。研究還發(fā)現(xiàn),通過調(diào)控納米點(diǎn)位置也可以調(diào)控呼吸模的振動(dòng)頻率和振幅分布等性質(zhì)。對(duì)于CdSe/CdS這種I型異質(zhì)結(jié)來說,其吸收主要由CdS棒來決定,而光發(fā)射局域在CdSe納米球部位,也就是說,聲學(xué)模的局域部位與光躍遷位置相同,因此這為通過調(diào)控納米點(diǎn)的粒徑和位置來調(diào)控納米點(diǎn)棒異質(zhì)結(jié)聲學(xué)聲子輔助的光學(xué)躍遷性質(zhì)提供了可能,對(duì)研究點(diǎn)棒異質(zhì)結(jié)的光發(fā)射性質(zhì)具有重要參考意義。
該項(xiàng)研究工作也得到了國家自然科學(xué)基金委的大力支持,相關(guān)研究成果于近期在線發(fā)表在美國化學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)刊物《納米快報(bào)》(Nano Letters)上。Mario Miscuglio和林妙玲為該文章的共同第一作者,譚平恒和Roman Krahne為該文章的共同通訊作者。
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CdS納米棒(左)和CdSe/CdS點(diǎn)棒異質(zhì)結(jié)(右)的結(jié)構(gòu)示意圖、拉曼光譜以及振動(dòng)幅度分布圖