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鈣鈦礦的氧滲透性、電子導(dǎo)電性和穩(wěn)定性

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放大字體  縮小字體    發(fā)布日期:2019-08-31  來源:儀器信息網(wǎng)  作者:Mr liao  瀏覽次數(shù):376
核心提示:【引言】與傳統(tǒng)工業(yè)工藝相比,使用混合導(dǎo)電陶瓷膜從空氣中分離氧氣和部分氧化輕烴可提供可觀的經(jīng)濟(jì)和環(huán)境優(yōu)勢。然而,由于材料科學(xué)相關(guān)的問題,薄膜技術(shù)的發(fā)展仍然受到限制。膜材料應(yīng)滿足多種要求,包括體離子和電子輸運(yùn)決定的高雙極性電導(dǎo)率、大p(O2)范圍內(nèi)快速氧表面交換動力學(xué)、操作條件下的熱力學(xué)和尺寸穩(wěn)定性以及適當(dāng)?shù)臒崃W(xué)性能?!境晒榻B】V.V. Kharton等人在10?14到0.5的氧氣分壓范圍內(nèi)研究了鈣鈦礦型(La0.3Sr0.7)1?yCoO3?δ(y=0–0.03)和La0.3Sr0.7Co0.8M0.2

【引言】

與傳統(tǒng)工業(yè)工藝相比,使用混合導(dǎo)電陶瓷膜從空氣中分離氧氣和部分氧化輕烴可提供可觀的經(jīng)濟(jì)和環(huán)境優(yōu)勢。然而,由于材料科學(xué)相關(guān)的問題,薄膜技術(shù)的發(fā)展仍然受到限制。膜材料應(yīng)滿足多種要求,包括體離子和電子輸運(yùn)決定的高雙極性電導(dǎo)率、大p(O2)范圍內(nèi)快速氧表面交換動力學(xué)、操作條件下的熱力學(xué)和尺寸穩(wěn)定性以及適當(dāng)?shù)臒崃W(xué)性能。

 

【成果介紹】

V.V. Kharton等人在10?14到0.5的氧氣分壓范圍內(nèi)研究了鈣鈦礦型(La0.3Sr0.7)1?yCoO3?δ (y=0–0.03)和La0.3Sr0.7Co0.8M0.2O3?δ (M=Al, Ga)的電學(xué)性能和用于氧分離的高密度混合導(dǎo)電膜的母體材料。鈷酸鹽型陶瓷在973-1223 K的穩(wěn)態(tài)氧滲透通量受離子電導(dǎo)率和表面交換動力學(xué)的限制。用Al3+或Ga3+取代鈷增加了立方鈣鈦礦單位體積、缺氧量和塞貝克系數(shù),降低了熱膨脹、p型電子電導(dǎo)率和氧滲透率。使用Linseis的熱膨脹儀L70進(jìn)行了熱膨脹分析,加熱速率5 K/min。陽離子空位的產(chǎn)生,由Co4+形成補(bǔ)償,使得在700 K以上溫度下p型電子電導(dǎo)率和熱膨脹更高,同時缺乏鈷酸鹽的A位點(diǎn)的離子傳輸?shù)陀贚a0.3Sr0.7CoO3?δ。將氧分壓降低到約10-5 atm,在分解之前,會轉(zhuǎn)變?yōu)殁}鐵石相,這些相本質(zhì)上具有獨(dú)立于p(O2)的電性能,p(O2)值為CoO/Co邊界值的102至104倍。在300–750 K和750–1240 K溫度下鈷酸鹽陶瓷在空氣中的平均熱膨脹系數(shù)分別為(15.9–19.6)×10?6 K?1和(27.9–29.7)×10?6 K?1。

 

【圖文導(dǎo)讀】

圖片 (1).png 

圖1 La0.3Sr0.7CoO3陶瓷的XRD圖譜

 

圖片 (2).png 

圖2 斷裂(A)(La0.3Sr0.7)0.97CoO3?δ陶瓷和(B)La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ陶瓷的SEM顯微圖片

 

圖片 (3).png 

圖3 La0.3Sr0.7CoO3陶瓷在空氣中的膨脹曲線

 圖片 (4).png 

圖4 La0.3Sr0.7CoO3陶瓷在空氣中的總電導(dǎo)率隨溫度的變化規(guī)律

 

圖片 (5).png 

圖5 La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ在空氣中的TG/DTA曲線

 圖片 (6).png

圖6 La0.3Sr0.7CoO3(A和C)和(La0.3Sr0.7)0.97CoO3?δ(B和D)膜的氧滲透通量(A和B)和比氧滲透率(C和D)隨氧分壓梯度的變化規(guī)律

 

 圖片 (7).png

圖7 La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ(A和C)和La0.3Sr0.7Co0.8Ga0.2O3?δ(B和D)膜的氧滲透通量(A和B)和比氧滲透率(C和D)隨氧分壓梯度的變化規(guī)律

 

圖片 (8).png 

圖8 在固定氧分壓梯度下La0.3Sr0.7CoO3陶瓷的氧滲透通量隨溫度的變化規(guī)律

 

圖片 (9).png 

圖9 氧化條件下(La0.3Sr0.7)0.97CoO3?δ(A和C)和La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ(B和D)的總電導(dǎo)率(A和B)和塞貝克系數(shù)(C和D)與氧分壓的關(guān)系。實(shí)線只用于視覺引導(dǎo)。

圖片 (10).png 

圖10 采用熱重量分析測定的La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ鈣鈦礦在空氣中氧氣非化學(xué)計量性的溫度依賴性以及電子空穴濃度、態(tài)密度和空穴遷移率的計算值

 

圖片 (11).png 

圖11 La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ的(A)估計氧非化學(xué)計量性和(B)μp×N*值。使用La0.3Sr0.7CoO3?δ在缺氧條件下的數(shù)據(jù)來比較

 

圖片 (12).png 

圖12 1173K溫度下La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ的總電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)與氧氣壓力的關(guān)系,說明相組成與電性能之間的關(guān)系。虛線表示鈣鐵石相的近似穩(wěn)定極限

 

圖片 (13).png 

圖13 存在單個鈣鈦礦相的p(O2)范圍內(nèi)(La0.3Sr0.7)0.97CoO3?δ的總電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)與氧氣壓力的關(guān)系

 

 圖片 (14).png

圖14 基于電性質(zhì)與p(O2)的數(shù)據(jù),分析了La0.3Sr0.7CoO3材料的近似相位穩(wěn)定極限。LaCoO3?δ和CoO的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)被用來進(jìn)行比較

 

【結(jié)論】

使用甘氨酸-硝酸鹽合成了密度在96%-98%的鈣鈦礦型(La0.3Sr0.7)0.97CoO3?δ陶瓷、La0.3Sr0.7Co0.8Al0.2O3?δ陶瓷和La0.3Sr0.7Co0.8Ga0.2O3?δ陶瓷。用Al3+或Ga3+取代鈷增加了立方單位體積和熱電勢,降低了熱膨脹、總電導(dǎo)率和氧滲透率。A位點(diǎn)空位的產(chǎn)生,由Co4+形成補(bǔ)償,使得在700 K以上溫度下p型電子電導(dǎo)率和熱膨脹系數(shù)更高,而離子傳輸降低。至于母體材料La0.3Sr0.7CoO3?δ,氧氣通過La0.3Sr0.7CoO3膜的滲透通量取決于離子電導(dǎo)率和表面交換動力學(xué)。降低氧分壓可使鈣鈦礦轉(zhuǎn)變?yōu)殁}鐵石相,低p(O2)穩(wěn)定極限位于LaCoO3?δ和CoO之間。與本質(zhì)上具有不依賴于p(O2)電性能的鈷鐵礦相反,鈣鈦礦的減少與空穴電導(dǎo)率和態(tài)密度的降低有關(guān)??諝庵锈捤猁}陶瓷的平均熱膨脹系數(shù)在300-750 K范圍內(nèi)為(15.9-19.6)×10-6 K-1,在較高溫度下為(27.9-29.7)×10-6 K-1。


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