霧霾已經(jīng)成為影響公眾健康的嚴重環(huán)境問題,如何消除形成霧霾的源頭物質對解決霧霾污染問題非常重要。霧霾的形成物質有很多種,其中含硫化合物(羰基硫、二硫化碳等)是重要的源頭之一。然而,羰基硫和二硫化碳等化合物具有很強的化學惰性,難以在室溫條件下進行活化;因此,將該類化合物在室溫條件下轉化為無污染的其他化合物(如二氧化碳等),是一項極具挑戰(zhàn)性的基礎研究課題,也具有重要的現(xiàn)實意義。
日前,中國科學院大學材料科學與光電技術學院的黃輝教授與北京工業(yè)大學化學化工學院于澍燕教授共同發(fā)現(xiàn)利用簡單的含鈀金屬有機化合物,在水的輔助下,能夠在室溫條件下將羰基硫和二硫化碳完全活化為二氧化碳,并生成相關的金屬鈀簇合物;通過進一步反應,能夠將金屬鈀簇合物轉化為初始的含鈀金屬有機化合物,從而首次成功實現(xiàn)了霧霾源頭惰性化學物質的室溫催化活化。研究者并且利用原位質譜和同位素標定等先進手段,確定其反應的中間體,并且結合密度泛函模擬計算,對反應機理進行了的深入的研究。研究結果表明,鈀-鈀金屬雙鍵對活化惰性碳-硫雙重鍵具有重要的作用,能夠顯著降低活化位壘,從而實現(xiàn)碳-硫雙鍵的室溫活化。該研究工作對活化碳-雜原子強鍵和霧霾惰性源頭物質具有重要的意義,長遠而言,能夠為消除霧霾污染物質奠定相關研究基礎。
該研究成果于2016年10月24日在線發(fā)表在著名化學期刊《自然.化學》上(Hydrolytic cleavage of both CS2 carbon–sulfur bonds by multinuclear Pd(II) complexes at room temperature, Nature Chemistry, 2016, doi:10.1038/nchem.2637)。該文章的第一作者蔣選峰博士在于澍燕教授和黃輝教授共同指導下完成了該項研究工作,該研究課題還與浙江大學潘遠江教授(原位質譜)、人民大學賴文珍副教授(密度泛函計算)、美國西北大學Tobin J. Marks教授(同位素標定)開展了密切合作。該研究工作得到了國家自然科學基金,北京市自然科學基金,中科院百人計劃、北京市高層次人才項目等項目以及北京同步輻射裝置的大力支持。
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